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钙钛矿薄膜太阳电池有着低成本、高效率的优势，目前最高认证效率已达25.7%。但钙钛矿吸光层本身及其与功能层界面上的高缺陷密度仍然是阻碍钙钛矿电池发展的重要因素。其中，由于溶液法制备工艺的限制，针对传输层/导电玻璃和钙钛矿界面(即下界面)的缺陷修饰难度较大。因此，如何在保证高质量的钙钛矿层的前提下，实现有效的下界面缺陷钝化是钙钛矿太阳电池领域亟需解决的问题。
鉴于此，韩礼元教授团队近期在国际高水平期刊Energy & Environmental Science (DOI: 10.1039/d1ee02897a) 和Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202202100) 上先后报道了关于钙钛矿太阳电池下界面研究的最新进展。
团队首先针对钙钛矿光吸收层下表面质量进行提升，设计开发了一种钙钛矿晶体阵列(PCA)。在高质量、规则排列的晶体阵列辅助下，钙钛矿结晶过程需克服的吉布斯自由能大大降低，结合溶剂退火实现了钙钛矿自下而上的可控结晶。高质量的PCA减少了下界面处钙钛矿材料的缺陷密度，器件实现了25.1%的实验室效率和24.3%的权威机构认证效率[1]。该工作于2022年2月发表在Energy & Environmental Science上，韩礼元教授和韩奇峰副教授为共同通讯作者，博士生沈志超为第一作者。
图1. (a) 钙钛矿晶体阵列辅助策略示意图。(b) 钙钛矿自下而上结晶生长示意图。(c) 钙钛矿太阳能电池的电流密度-电压特性曲线。 (d) 外量子效率和积分电流曲线。
团队随后针对钙钛矿器件底部的钙钛矿/电子传输层界面质量提升提出了解决方案。设计了一种具有自发组装特性的有机小分子(IT-Cl)并将其引入钙钛矿前驱体溶液中，借助了液体介质退火工艺，促使钙钛矿自上而下结晶，从而实现IT-Cl分子在钙钛矿/SnO2界面(下界面)的富集。由于IT-Cl分子构型具有较好的平面性，分子自组装的空间位阻�。曳肿哟笮∮敫祁芽蟮木Ц癯Ｊヅ�，因而得以在钙钛矿薄膜的下界面形成的有效的缺陷修饰网络[2]。器件最终实现了25.05%的实验室效率和24.39%的权威机构认证效率。该研究进展近日发表于Advanced Materials上，韩礼元教授和韩奇峰副教授为共同通讯作者，博士生罗新惠和沈志超为共同第一作者。
图2. (a)飞行时间二次离子质谱表征。(b)傅里叶变换红外光谱。分别证明引入到钙钛矿前驱体的IT-Cl分子最终富集钙钛矿/SnO2界面，IT-Cl分子能起到钝化钙钛矿缺陷的作用。(c) IT-Cl分子的掠入射广角X射线散射二维图。(d) IT-Cl分子钝化原理的示意图。
此两项工作为钙钛矿器件下界面研究开辟了新的道路，有望对进一步提升钙钛矿器件的光电转换效率起到推动作用。
文献链接
[1] Crystal-array-assisted growth of a perovskite absorption layer for efficient and stable solar cells
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/EE/D1EE02897A
[2] Effective Passivation with Self-Organized Molecules for Perovskite Photovoltaics
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202202100
作者：罗新惠
